Αν οι σπάνιες εκδόσεις, οι συλλογές, τα ξενόγλωσσα βιβλία και τα αρχειακά τεκμήρια μαρτυρούν τη σημασία που δίνει το Ίδρυμα Ωνάση στην παιδεία και τον πολιτισμό, τα έργα τέχνης που κοσμούν την Ωνάσειο Βιβλιοθήκη επιβεβαιώνουν αυτή τη σύνδεση. 

Διατρέχοντας ένα μεγάλο φάσμα καλλιτεχνικών ρευμάτων και ιστορικών περιόδων, που βρίσκονται σε συνεχή διάλογο μεταξύ τους, αυτή η συλλογή έργων τέχνης –η οποία αποτελεί μέρος της Onassis Collection– καλεί το βλέμμα να βυθιστεί στην ιστορία. Από τα έργα με αυγοτέμπερα πάνω σε χρυσό φόντο του αγιογράφου Θεόδωρου Πουλάκη, τη σπουδή για τον «Χειμώνα» του Γιάννη Τσαρούχη, το «Μεγάλο στούντιο με παλέτα και γλυπτό» του Νίκου Χατζηκυριάκου-Γκίκα, το «Τοπίο – Ο Κήπος των Ελαιών» του Κωνσταντίνου Παρθένη, τα «Καράβια στον Ορίζοντα» του Κωνσταντίνου Βολανάκη, έως το έργο-σύμβολο της μάθησης, «Ο μικρός σοφός» του Νικόλαου Γύζη, και έργα του πολυμεσικού καλλιτέχνη Λουκά Σαμαρά, κάθε έργο τέχνης έχει μια ιστορία να πει στα βλέμματα που το αντικρίζουν.

Ξεχωριστή θέση μέσα στην Ωνάσειο Βιβλιοθήκη διεκδικεί η «Στέψη της Θεοτόκου» του Δομήνικου Θεοτοκόπουλου (Ελ Γκρέκο), μέρος της εικονογράφησης που ανατέθηκε στον ζωγράφο το 1603 για το μεγάλο παρεκκλήσιο στο Νοσοκομείο του Ελέους στο Ιγέσκας (Illescas). Η «Στέψη» αποτελεί ολοκληρωμένο προσχέδιο για τη σύνθεση στο κεντρικό αλτάρι. Η τοποθέτησή της πάνω από την παράσταση με την «Παναγία του Ελέους» (του Ελ Γκρέκο) υπογραμμίζει τη στενή συνάφεια ανάμεσα στη φιλευσπλαχνία της Παναγίας και στην ενθρόνισή της στους ουρανούς.

Ανάμεσα στα πλέον εμβληματικά αντικείμενα της Ωνασείου Βιβλιοθήκης, με ξεχωριστή συναισθηματική και ιστορική αξία, βρίσκεται το πιάνο Steinway & Sons Baby Grand μοντέλο “S” του 1954. Πρόκειται για ένα ιδιαίτερο απόκτημα, καθώς αγοράστηκε από τον Αριστοτέλη Ωνάση για τη Μαρία Κάλλας και ήταν μόνιμα εγκατεστημένο στη θαλαμηγό «Χριστίνα».